山东师范大学在分子对称性破缺机制研究中实现重大理论突破

问题:姜-泰勒效应是简并电子态体系在电子-振动耦合作用下发生几何对称性降低的典型机制,深刻影响分子光谱、材料电子结构及相关物理化学性质。

长期以来,研究者对该效应的理解主要依赖电子态演化信息,而与之紧密耦合的振动演化规律难以被直接观测。

表征“看得见电子、看不见振动”的局面,使得对效应的精细机理解析、对可控调谐策略的评估,以及对应用潜力的系统挖掘均面临瓶颈。

原因:一方面,传统谱学方法在空间分辨率、信号选择性和对单分子体系的适配性上存在客观限制,难以在真实空间中同时实现高分辨成像与振动模式识别;另一方面,姜-泰勒效应涉及简并能级分裂、振动模耦合与构型畸变等多环节协同演化,实验信号往往相互叠加,导致“振动细节”在常规观测中被平均化、弱化甚至遗漏。

要实现对振动演化的直接追踪,亟需一种能够把空间定位与振动指纹同时锁定的表征方案。

影响:据介绍,该团队从理论上设计了振动分辨的针尖增强拉曼散射成像方案,利用其高空间分辨与振动识别能力,实现单分子姜-泰勒效应中振动演化的实空间可视化。

以实验可及的单锌酞菁(ZnPc)分子为模型,方案不仅能够更精准地表征简并振动能级分裂,还捕捉到此前容易被忽略的阴离子态分子振动模式耦合现象,从而显著提升对振动演化细节的探测能力。

研究进一步表明,该成像思路可用于识别部分同位素取代后姜-泰勒畸变的可控构型,为理解“同位素—振动—构型”之间的内在联系提供了可操作的观测框架。

相关成果发表于《自然·通讯》,山东师范大学为第一署名单位,物理与光电学院博士生于海朕为论文第一作者,山东师范大学谢震教授与复旦大学段赛教授为共同通讯作者。

对策:面向表征技术短板,研究团队给出的路径是把“增强拉曼”的高灵敏与“针尖局域场”的空间定位相结合,在方法上实现对振动模式的分辨与对分子局域区域的精确对应;在对象选择上,以具有代表性的ZnPc分子为载体,兼顾理论分析与实验可达性,从而让方案具备向更多分子体系迁移的可行基础。

与此同时,通过对阴离子态耦合现象与同位素取代构型的识别,研究将表征从“验证存在”推进到“辨析差异、区分通道”,为后续建立可复用的分析流程和判据提供依据。

该项研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金以及山东省“泰山学者”人才项目等支持。

前景:业内认为,能够在单分子尺度对姜-泰勒效应的振动演化进行实空间监测,意味着对自发对称性破缺过程的“观测维度”有望从能级与电子态拓展到振动通道与构型选择,这将为分子器件、低维材料与相关凝聚态体系的对称性调控研究提供更细颗粒度的工具。

下一阶段,若该思路与更复杂分子体系、不同基底环境及可调外场条件结合,有望进一步回答“哪些振动模主导畸变”“不同电荷态如何改写耦合路径”“同位素如何实现可控选择”等关键问题,并推动从基础机理认识走向面向功能的设计与调控。

从量子理论预言到实空间观测,人类对物质微观世界的认知又迈出关键一步。

这项突破不仅填补了姜-泰勒效应研究的技术空白,更彰显了基础科学研究"从0到1"创新的深远意义。

在科技自立自强的时代背景下,此类原创性成果的持续涌现,正为我国抢占量子科技制高点注入强劲动能。